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1、陈立宙，刘健,李凤,等.近160年来闽浙泥质区游离态脂肪酸的分布特征及其环境指示意义J.第四纪研窕，2018,38(2)：ChenLilei2017-09-28 收稿,2017-12-12 收修改稿国家自然科学基金项目（批准号：41330964）、青岛海洋科学与技术国家实验室鳌山科技创新计划项目（批准号： 2016ASKJI3）、中国地质调查局地质大调直项目（批准号：DD20160I47）和中国科学院广州地球化学研尢所有机地球化学国 家重点实验室基金（批准号：SKLOG-201621）共同资助第一作者简介：陈立宙，男，30岁，博士研究生，第四纪地质学专业，E-mail: chenll通讯作者：

2、刘健，E-mail:liujian0550LiuJian,LiFeng,etal.Distributionpatternoffreefattyacidsanditsimplicationsforenvironmentoverthelast160yearsinthezhejiang-fujiancoastalmudarcaJ.QuaternarySciences,2018,38(2)：doi:10.11928/j.issn.l001-7410.2018.02.0文章编号*100i7410（2018）02一近160年来闽浙泥质区游离态脂肪酸的分布特征及其环境指示意义*陈立雷W刘健1.2,李凤I,王

3、家生3,徐刚，贺行良I,张媛媛I（1.国土资源部中国地质调杳局，青岛海洋地质研究所，山东青岛266071：2.国土资源部海洋油气资源和环境地质揖点实验室，山东青岛266071；3.中国地质大学（武汉）地球科学学院，湖北武汉430074：4.中国地质科学院，北京IO37）摘要：闽浙泥质区沉积物中的有机质来源复杂，记录着自然气候环境演变和人类活动的大量信息。本研究对该泥质区2站位岩芯中脂类生物标志物一游离态脂肪酸近160年来的分布特征进行对比分析，发现其沉积物样品游离态脂肪酸均以微藻类和细菌等海洋自生生物源为主，陆源高等植物贡献较少。结果进一步表明，东亚季风、黑潮、太平洋十年涛动（PDO）等自然气

4、候环境因素变化，主导了海源游离态脂肪酸总量20世纪明显高于19世纪及其在20世纪70年代末至90年代初的异常发育：长江全流域洪水事件（1998年、1954年、1931年）致使该泥质区陆源游离态脂肪酸异常增加，海源则减少。人类活动则主导了20世纪60年代之后游离态脂肪酸的持续增加，尤以海源增加最为显著；长江三峡大坝建设影响了硅藻的生长。i-G&o%指标反演该泥质区的低氧程度20世纪50年代后呈显著增加趋势，80年代中期后进一步加剧。关键词：游离态脂肪酸；闽浙泥质区；生物标志物；富营养化；洪水；低氧中图分类号；P734.5,P722.6文献标识码：A闽浙泥质区主要是邻区大河、浙闽沿岸流和黑潮及其分

5、支物质输送和相互作用，在东海内陆架形成的条带状典型泥质区，以粉砂和粘土为主要组分，是重要的边缘海有机碳源-汇12L该泥质区沉积物连续性好、信息量丰富，能够很好地记录局部区域气候、环境演变和人类活动影响。20世纪50年代后期，人类活动，如大坝水库建设、水土保持工程实施等，造成东海主要物源输入河流一长江入海泥沙量持续减少3T,但工农业发展和日常生活却造成营养盐浓度的持续增高。例如，长江源溶解无机氮浓度从60年代的20.5molL增至80年代的59.1molL,进而增至19902004年间的80.6molL5;磷浓度也从60年代的约3xl3ta增至80年代的约7xl3ta网。这一系列由人类活动加剧的

6、富营养化造成闽浙泥质区赤潮频发；加之黑潮及其分支造成的上升流强弱变化、季风变化引起的洪水事件等自然气候环境因素，改变着该海域固有的碳循环规律I”，使得闽浙泥质区沉积物中有机质来源和分布特征变得错综匏杂。另外，近十几年来在全球许多河口和陆架地区都观测到了低氧现象，低氧会破坏海洋生物的多样性和生物群落结构，活化重金属造成二次污染，使得研究陆架低氧事件的历史演变过程成为热点脂类生物标志物作为一类特殊的有机质，来源明确，能够很好地抵御微生物和化学作用,适用于追溯海洋沉积物有机质的来源和反演气候环境变化及人类活动引起的沉积变化氏工构成生物体的重要类脂物游离态脂肪酸便是一类有效的脂类生物标志物，被广泛的应

7、用于湖泊和海洋沉积物研究Iw。早先在闽浙泥质区已开展了大量表层及柱状样沉积物中脂肪酸分布特征及其物源指示意义的研究“6-201,证实该研究区域海洋自生生物源是脂肪酸的主要贡献者，陆源脂肪酸贡献较少。其游离态脂肪酸来源细分为微藻类、细菌和陆源高等植物八海洋浮游生物合成的脂肪酸主要以G6:0C22:0偶数碳原子以及多不饱和脂肪酸为代表I。其中硅藻贡献大量的不饱和脂肪酸G8J39和C16j7l,8L指示细菌源脂肪酸的为部分奇碳数短链脂肪酸（C2C20）、一元不饱和脂肪酸（如C必7）、异构（i）和反异构（出）脂肪酸以及支链脂肪酸等I。C2Q一元正构（）脂肪酸主要来源于植物叶蜡、角质和软木脂等成分12,

8、具偶碳数优势，可用C249C36Q偶数碳饱和脂肪酸作为陆源有机物的标记物1队划。本文利用过剩3Pb（210Pbex）放射性比活度和mCs比活度确定闽浙泥质区岩芯沉积物的沉积速率，分析其中游离态脂肪酸近160年来的组成和来源，并进一步探讨游离态脂肪酸分布特征变化对自然气候环境演化和人类活动影响的指示作用。1材料与方法1.1 样品采集与处理岩芯样品DZ-28（28.63N,122.360E;水深52.8m）和DZ41（28.07N,121.950E;水深42.2m）位于闽浙泥质区（图1）,由中国地质调查局青岛海洋地质研究所的“业治铮”号调查船利用重力取样器采集于2013年5至6月份。对岩芯DZ-2

9、8上部1.5m和DZ41上部1.1m,分别以IOCm为间隔连续分取2cm左右样品，共取得25个有机地球化学样品，冷冻（-20C）保存至分析；另外，对两岩芯各以412cm非等间距自顶部向下至IIOCm处取样（共30个），分别进行粒度、21。Pbex和.Cs分析。沉积物样品的各项分析测试工作均在中国地质调查局青岛海洋地质研究所实验测试中心完成。35N-34N-33N.32N-31N-30N-29N.28N.27N-26N-25N.1图1研究海域及采样站位图Fig.lMapofthestudyareashowingsamplinglocations1.2 2i。Pb和Cs定年将经24小时烘干（100

10、）的样品研磨混匀，准确称量适量的样品装入标准测量器具内。沉积物样品2PbJ26Ra和门7Cs的分析测定利用BE3830型Y-能谱仪（美国CANBERRA）在密闭的铅室中进行，分析方法参照文献22。1.3 游离态脂肪酸分离与分析将冷冻干燥的沉积物样品研磨混匀，称取约6.0g装入萃取池中，加入内标19酸和19醇。利用自动加速溶剂萃取仪（ASE200,DIONEX）于100、1500PSi条件下，以CH3OHiCH2CI2（v:v=1:3）作萃取剂，静态萃取两次。将得到的总可萃取有机质氮吹浓缩后经6%的KoH-CH-QH溶液水解皂化，用正己烷提取出非极性和中性组分。底层液加入适量HCl调节PH至小于

11、2,用正己烷萃取得到酸性组分。酸性组分加入BF3-CH3OH溶液进行甲酯化反应，再以正己烷萃取，吹干定容后经GC-MS（Agilent7890AGC-5975CMS,配备自动进样器）分析。具体仪器分析条件和定性定量方法参照文献20。2结果与讨论2.1 沉积物年龄图2岩芯DZ-28和DZ-41的21。也、()和CS(O)比活度变化剖面Fig.2Down-corechangesin2l0Pbex()and,37Cs(O)activitiesincoresDZ-28andDZ-41本研究中OPbeX的比活度均经样品粘土粒级组分的含量校正，以消除粒度变化所造成的影响，分析结果如图2所示。岩芯DZ-28

12、中21。Pbe的比活度在069cm段随深度的增加呈现指数衰减，可以利用常量初始浓度（ClC）模式网计算该站位的沉积速率，为0.89cma.但DZ-41在013Cm段存在明显的表面混合层（SML）,所以只能对1369cm段进行线性拟合，计算得到沉积速率为2.22cm/a。137Cs比活度最大峰值出现在1963年和1986年（切尔诺贝利核泄漏事件）,22241,因测试间距较大，在本研究剖面中都未检测到明显的峰值记录。两站位均在约50cm初始检出l37Cs比活度值。岩芯DZ-28的137Cs比活度在约30Cm以深明显呈减少趋势。若以50Cm为起始值（1954年网）计算出该站位沉积速率为0.85cma

13、,接近加PbeX的计算结果。考虑到因测试间距较大，初始检出深度可能大于50cm,造成应用.Cs计算的沉积速率结果偏低，岩芯DZ-28的沉积速率仍以0.89cma为准。岩芯DZ-41离岸近，水深较浅，水动力较强,会造成mCs记录的缺失或混乱。因此，岩芯DZ-41的沉积速率以2.22cma为准。两站位的沉积速率很好的吻合于中国边缘海的统计结果磔1。本研究以取样时间2013年为OCm处的时标，按照等沉积速率推算出了各层位对应的时标年份（表1）,得到岩芯DZ-28取样研究年代范围为18522009A.D.,DZ-4I则为19712011A.D.o表1岩芯样品中游离态脂肪酸参数Table1Thefree

14、fattyacidsindexinthecoresediments样品编号取样深度(Cm)沉积年代(年)TFAs(gg)SFAs(%)BrFAs(%)MUFAs(%)PUFAS(7%)C2O.C2DOCPI6miCL%)i-C5r(%)(-C5Xa-C|5：0)/wC15:0TARFAFA-28-1#24200919.9678.4214.165.741.694.285.991.384.481.520.19FA-28-2#12-14199818.5679.499.5110.750.254.2010.450.922.892.180.21FA-28-3#2224198713.3980.4712.09

15、6.231.223.577.581.163.552.050.22FA-28-4#32-34197615.4977.108.97)3.610.323.258.240.952.521.920.25FA-28-5#42-44196510.9982.1310.586.790.502.265.781.162.861.530.40FA-28-6#5254195311.7476.798.6614.250.302.576.910.932.301.580.34FA-28-7#626419424.4078.339.2311.560.885.398.640.712.261.450.15FA-28-8#72-74193110.5878.138.2713.370.222.456.700.992.081.380.35F