多尺度材料与过程设计的数据驱动和机理混合建模方法 - 副本.docx

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1、一、引言材料大致可分为两大类：功能性过程材料和终端用户材料或产品。前者（如溶剂、催化剂、吸附剂）用于制造过程，而后者通常是终端用户化学品；也就是说，它们在工厂之外发挥作用。具有定制特性的功能性过程材料通常是过程工业进步的核心，因为材料的选择不仅会影响经济成本，还会影响过程在环境、健康和安全方面的性能。现代加工系统可以分解为多个尺度，不同的物理和（或）化学现象发生在不同的尺度上。最低尺度涉及与过程中使用的分子或材料的结构相关的所有决策，如用于化学分离的液体溶剂和固体吸附剂、用于反应的非均相催化剂，以及用于能量转移与转换的制冷剂和相变材料（PCM）。从历史资料看，人们通过实验试错法发现新材料。考虑

2、材料设计空间的尺寸较大，这种方法速度慢且效率低下。鉴于理论模型方法的发展，采用计算机辅助方法来指导材料选择和设计成为了一种流行且行之有效的方法。另一方面，应该注意的是，材料选择和材料使用的过程操作之间总是存在很强的相互作用。因此，应同时考虑过程系统中涉及的所有尺度，这使集成材料和过程设计变得至关重要。多尺度建模的第一步是将分子尺度与相尺度联系起来，其中主要任务是基于原子或分子水平信息，建模和预测流体混合物的宏观特性（如扩散系数、热导率、始和吉布斯自由能）。原则上，量子化学计算、分子模拟和状态方程（EoS）可以提供这些预测。然而，这些计算的成本高，而且过于依赖系统。幸运的是，由于实验和理论数据的

3、可用性不断增加，现在通过基于描述符的经验模型，从分子和材料的结构对它们的特性进行建模变成了一种流行且行之有效的方法。由于这些模型纯粹基于数据相关性来描述系统属性或行为，因此它们被称为数据驱动模型。线性、多项式、人工神经网络（ANN）高斯过程和克里金法等数学表示广泛用于数据驱动的特性建模。可以从参考文献中找到关于用于发现和优化设计各种类型材料的数据驱动方法及其应用。了解了系统的宏观特性，就可以推导出本构关系（如动力学和相平衡），并将它们应用到每个过程单元的质量、能量和动量守恒定律中。考虑到不同单元之间的连通性，最终可以将系统从阶段级向上扩展到过程级。由于本构关系和守恒定律源自物理知识，因此它们被

4、称为第一性原理或机理模型。数据驱动模型和机理模型的结合，使得解决多尺度材料和过程设计问题更加高效和快速。这种模型组合策略被称为混合建模，由此产生的整个模型称为混合模型。事实上，有三种不同类型的混合模型结构。如参考文献所述，第一个并行结构（类型D实际上是机理项和数据驱动项之和。在模型中，众所周知的知识用机理项表示，而数据驱动部分描述未知或难以理解的特征。这种类型的混合模型可以提高预测精度。除了并行结构，还有另外两个连续的混合结构，其中数据驱动模型安排在机理模型之前（类型II）或之后（类型III）o与类型川的结构相比，类型Il的混合结构在过程工程中更受欢迎，并且已经应用在了许多多尺度材料和过程设计

5、中。在这种混合结构中，经验数据驱动模型首先用于预测材料的特性，然后将其代入机理过程模型。这样做可以成功消除材料和过程规模之间的差距，并有效地执行集成材料和过程设计。由于混合建模的应用逐渐普及,数量增多，研究人员对其发表了各自的观点。例如，评论了用于过程优化、控制和监控的混合建模方法。则强调混合建模对分离过程设计的重要性。强调了混合建模在智能制造中的重要性。然而，据我们所知，目前还缺乏总结混合建模在多尺度材料和过程设计中应用的相关文献。在本文中，我们首先描述了用于集成材料和过程设计的混合建模的一般原则和设计方法，然后介绍了两种解决方案策略，用于解决基于混合模型的材料和过程设计问题。之后，我们选择

6、了六个具有代表性的领域，其中混合建模要么已经成功应用，要么有可能被同时用于材料和过程的设计。对于每个领域，我们简要回顾了最新进展，并指出了当前的局限性和可能的发展机会。最后为文章结语。二、方法正如引言中提到的，材料大致可分为两类：功能性过程材料和终端用户材料或产品。图1说明了用于材料和产品设计的混合建模方法。由于功能性过程材料通常用于加工业，因此其设计目标是寻找节能环保的过程。相比之下，终端用户材料的设计任务是提升终端用户的生活品质和社会的可持续性。如图1所示，过程系统工程（PSE）的应用领域已经从化学过程的分析、模拟和优化扩展到包括分子和材料的优化设计。在这种趋势下，计算机辅助材料（或产品）

7、和过程设计方法在各种功能材料和化工产品的优化设计中发挥了重要作用。越来越多的可用数据使得数据驱动模型成为基于结构和成分信息预测材料或产品特性的重要工具。另一方面，机理模型通常用于描述材料使用过程的现象或原理，这些现象或原理受到众所周知的物理学原理影响。通过结合这两种模型，可以构建和求解数学优化问题来优化设计材料/产品和过程系统。由于Uhlemann等和Feng等己经很好地审查了终端用户化学产品的优化设计，本文将重点介绍过程材料设计。Maintarget:efficientprocessesMaintarget:sustainablesocietyEnd-usermaterialsorprodu

8、cts,Biofuels,Polymers,1.ubricantsDetergents,Surfactants图1计算机辅助材料（或产品）和过程设计的混合建模示意图。为了更好地说明，我们在此将功能性过程材料进一步分为两类：一类是通常由单个或多个分子组成的分子材料，如溶剂和工作流体（WF）;一类是固体材料，如多相催化剂和吸附剂。图2显示了集成功能材料和过程设计的混合建模方案。该问题可以描述如下：给定一个使用功能性材料（如溶剂和吸附剂）的分批或连续过程，找到能达到最佳过程性能的最佳材料结构和过程操作条件。这是一个典型的优化问题，设计变量包括材料选择和过程条件。目标函数通常定义为过程性能指标，如年度

9、总成本、总能耗或过程对环境的影响。如图2所示，为了根据给定的设计变量计算目标函数，我们需要能将材料结构与材料特性关联起来的特性模型，以及能将特性和过程操作条件与整体过程性能关联起来的过程模型。如引言中所述，特性模型通常是经验或数据驱动的，而过程模型很有可能是基于知识或机理的。总结了大量的分子和各种固体材料结构和性质的公开数据库。这些数据对于构建数据驱动的特性模型非常有用O借助数据驱动的特性模型和机理过程模型，人们可以成功预测使用材料的过程性能。一旦这个正向问题（性能预测和过程模拟）得到成功解决，就可以通过解决逆向材料和过程设计问题来确定最佳材料结构和过程条件。图2集成功能材料和过程设计的混合建

10、模的示意图。有两种解决策略，即分解设计方法和和集成设计方法，用于解决逆向设计问题。分解设计方法按顺序解决材料和过程设计问题。也就是说，首先通过分析过程特性来定义理想的材料特性，然后通过解决计算机辅助材料设计问题来确定与这些特性相匹配的最佳材料。如果材料只是一个分子（如溶剂或WF）,经验或半经验数据驱动模型如非常流行的基于基团贡献（GC）的模型通常可用于预测分子特性。在这种情况下，材料设计问题可以通过众所周知的计算机辅助分子设计（CAMD）方法轻松解决。全面概述了CAMD方法、软件/工具和解决方案技术。另一方面，如果材料是固体并且具有复杂的结构（如吸附剂和催化剂），则材料结构与其性质之间通常存在

11、复杂的关系，这些关系很难通过使用传统的方法进行建模。由于机器学习（M1.）和深度学习方法的发展，现在可以高效地对这些复杂的关系进行建模。确定有前景的材料后，可以对每种材料进行过程设计和优化，以找到最匹配的过程条件。分解设计方法，依次解决分子/材料设计和过程设计问题。尽管这些方法的效率很高，但由于以下两个原因，使用这种方法可能会得到次优解决方案：通常很难提前知道哪种材料特性决定了过程性能；过程条件的规范对材料的选择有很大影响，反之材料的选择又决定了过程的最佳操作条件。分解的材料和过程设计方法无法合理地控制这种相互依存的关系。与分解设计方法相反，集成设计方法试图同时确定最佳材料和过程条件。这种方法

12、通常通过构造和求解混合整数非线性规划（MlN1.P）优化问题来实现,因为其既涉及表示材料结构的离散变量，也涉及连续变量（即过程操作条件），并且大部分性能和过程模型本质上是非线性的。值得注意的是，如果混合设计空间很大且属性和过程模型非常复杂，很大程度上需要靠良好的初始估值来解决MIN1.P问题。此外，在大多数情况下，过程功能材料是纯物质。在设计混合物（如混合溶剂）时，必须考虑与混合物组成和性质相关的其他限制条件，这使得集成设计问题更具挑战性。三、应用在接下来的部分中，我们选择了六个具有代表性的领域，其中混合建模或已成功应用，或可同时用于材料和过程的设计。每个领域都强调了建模策略、解决方法、主要结

13、果、当前的局限性和未来的机会。选择的领域包括溶剂型反应和分离过程、吸附分离过程、膜分离过程、多相催化过程、有机朗肯循环（ORC）过程和热能储存（TES）过程。（一）溶剂型反应和分离过程溶剂是化学工业中促进反应和分离的重要功能材料。溶剂对反应或分离过程的影响完全取决于溶剂的性质，如溶剂化能力和汽化始，第一性原理方法，如密度泛函理论（DFT）计算，可以预测各种溶剂性质。然而，在多尺度溶剂和过程设计中使用这种方法进行计算的成本很高。为了解决这些复杂的设计问题，通常使用数据驱动模型来预测溶剂的性质。将它们与合适的过程模型相结合，就可以进行溶剂与过程的集成设计。例如，提出了一个经验数据驱动模型，使用基于

14、真实溶剂的类导体筛选模型（COSMO-RS）的溶剂描述符来关联溶剂动力学对DielS-AIder反应的影响。将数据驱动的动力学模型与反应釜、精储塔和换热器的过程力学模型相结合，他们提出并解决了基于MIN1.P的集成溶剂和过程设计问题，实现了反应过程的经济效益最大化。结果表明，最佳过程条件下效率较低（就反应效率而言）的溶剂更有利于溶剂-产物分离。准确的相平衡预测对于分离过程中的溶剂选择非常重要。传统的预测性热力学模型，如预测性Soave-Redlich-Kwong（PSRK）模型，在数学上十分复杂，因为它们是高度非线性的，有时还包含隐式方程。将其替换为更简单明确的数据驱动模型，可以大大减少溶剂和

15、过程系统集成设计中的计算需求。使用混合建模方法对燃烧后COz捕获进行了离子液体（I1.）和过程的集成设计研究。从文献中收集了不同条件下不同I1.中共394种实验CCX溶解度，然后将使用温度、压力和I1.分子量作为输入的经验相关模型回归，以预测I1.中的COZ溶解度。将这种数据驱动模型应用到机理过程模型中，同时优化了溶剂和吸附过程。尽管这个数据驱动模型简化了很多，但它并未考虑I1.对C0,溶解度的结构影响。最近，SOng等建立了基于GC的ANN模型，以10116个实验CO,溶解度数据为基础，准确预测了不同温度和压力下各种I1.中的C0,溶解度。该模型可以很好地捕捉I1.结构与C02溶解度之间的复

16、杂关系。我们现在正在将此ANN模型应用于一个严格基于速率的吸收模型，以执行集成I1.和C0,捕获过程设计，预计最新结果将很快公布。混合建模不仅用于纯溶剂设计，还可用于混合溶剂设计。使用由二甲基甲酰胺和癸烷组成的热态溶剂（TMS）混合物，通过在倾析器中进行温度控制的相分离，将均相催化剂与反应后的产物分离。所研究的反应是长链烯煌的氢甲酰化。该反应的反应器和过程设计通常针对特定的混合溶剂的组成进行，而不考虑催化剂浸出的经济影响。为了降低过程设计的复杂性，基于严格的液-液平衡（1.1.E）计算所得的数据，回归线性模型来描述倾析器中两个液相之间多组分的分配。此外，使用有限的可用实验数据，根据TMS混合物的组成拟合了另一个二次相关来估计催化剂的损失。结合线性1.1.E表达式和催化剂浸出与机理过程模型的二次相关性，对氢甲酰化过程的总成本进行了优化，从而得到最佳溶剂组成和最佳过程操作。优化结果表明，催化剂损失对过程成本有显著影响，应改变常用溶剂组成以提高催