气候协同的区域空气质量精细化调控战略研究.docx

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1、一、前言“十三五时期，我国以细颗粒物(PM25)为特征污染物的大气环境问题明显改善，但区域性臭氧(OD污染问题凸显，污染程度、范围、持续时间均呈扩大趋势。以PM”为重心的控制策略，对于0,污染防控而言存在短板，因而大气污染精准防治面临瓶颈，空气质量持续改善难度有所增大。全球气候变暖对气象过程产生的影响加大了区域重污染的风险。例如，随着全球变暖的加剧，东亚冬季风减弱、东亚大槽变浅以及近地表大气增暖较快，导致了中低层大气更加稳定、污染扩散条件进一步恶化。因此，厘清气候、气象与大气污染的内在联系，对于推进我国空气质量持续改善、开展气候适宜的区域空气质量精细化调控至关重要。在我国“双碳战略目标提出后，

2、应对气候变化上升为国家战略。当前.，我国处于工业化、城市化进程的关键时期，偏重化石燃料的经济发展模式带来的高能源消耗，使得我国在全球气候变化背景下面临着极大的碳减排压力。大气污染物与温室气体排放具有同源性，实现碳中和与改善空气质量根本目标是一致的。近期大气污染防控和长期气候变化应对相结合，气候目标与环境改善目标相结合,构建未来气候背景下的多污染物协同减排路径，有助于积极应对大气污染和气候变化问题，实现绿色可持续发展。本文针对气候变化条件下区域空气质量精细化调控的重大需求，客观分析区域大气污染演变规律、多污染物相互作用机制、污染防治策略与控制技术成效,阐明PM”、O3和气候变化的耦合机制，评估气

3、候变化应对与大气污染防治的双向影响；提出区域空气质量调控路线图与跨学科、跨行业精细化治理体系，以期为国家中长期大气污染防治政策制定、大气污染防治发展方向等研窕提供参考和启发。二、区域大气PM2.5和污染成因与控制策略（一）PM”和。污染特征及相关性1. PM25和。3污染的总体态势从2015年到2020年，全国PMzs年均浓度由50grv下降至33gmjoPM2s浓度大幅下降的同时，化学组分也发生了显著变化，无机盐和二次有机物等二次组分在PM“中占比不断增加，并且由硫酸盐-有机物转向硝酸盐-有机物为主导，凸显了氮氧化物（No）和挥发性有机物（VOCs）大气化学转化对PM”的显著影响。同时，全国

4、0,污染程度总体呈上升趋势，发生长时间大范围污染过程的频率也在增加。从全球尺度看，我国近年来地面03浓度水平高于世界其他地区，且增长速度快。与2015年相比,20172020年各月0,超标天数增幅均十分显著，其中升幅最大的出现在夏秋季。目前，夏季0,污染已成为我国深化大气污染治理的难题。2. PM”与Os污染的时空差异与关联全国PM”和（X浓度高值区具有较好的空间一致性,但发生的季节存在差异。在京津冀、苏皖鲁豫地区，PMZS浓度高值出现在冬季，夏季在同一区域也出现Om浓度高值。说明了PMzs和污染的空间一致性和同源性以及季节的差异性。PM-与浓度的相关性呈明显的南北差异和季节性差异。PMz、和

5、。3在长江以南（北纬25。以南）以正相关为主，长江以北以负相关为主，部分地区也存在不相关；夏季相关性显著高于冬季。NO?被认为是0,的潜在存在，通常用Os+NO?作为大气总氧化剂0,来近似表征大气氧化能力。与O,相比，OX与PM2.5之间的相关性更好，且没有显著的季节变化和空间差异，受污染程度影响不大，印证了大气氧化性是O,和PM”污染的决定性因素。（二）PMZS和0,污染成因及耦合机制近些年，我国大气污染特征发生明显改变：NOJSOz比值、OJPMns超标率比值、二次成分/PMzJ匕值不断升高，高浓度。3和二次细颗粒物已经成为导致我国大气污染的核心污染物。同时，一次污染物N。、VoCS以及N

6、H3等浓度仍居高位，多种污染物相互作用，多种污染类型叠加，多种过程相互耦合，多尺度污染相互影响，我国大气复合污染特征更为突出。因此，厘清大气氧化性的内涵、CX及二次细颗粒物的生成机制和主控因子,成为开展空气质量精准调控的关键。1 .大气氧化性的科学内涵在大气中，低氧化态物质通过各种过程逐步变为高氧化态，然后被地气交换过程清除。这种属性通常称为大气氧化性或大气自净能力，表现为自由基（0H、No3、Cl等）和Os等氧化还原性物质的能力，主要用自由基浓度、OH去除速率和污染物去除速率来表征。大气氧化性不仅与大气氧化剂浓度水平有关，更与污染物的活性水平有关,包括气相氧化、液相和非均相反应氧化过程。在我

7、国复合污染大气条件下，无论在夏季还是冬季，均存在大气强氧化性，但表现特征存在显著的季节差异。在夏季，HON0、Os等光解的高强度自由基初级来源和自由基快速光化学循环放大能力共同维持了夏季大气强氧化性，在冬季则是自由基快速去除速率和污染物复杂多相反应共同维持了冬季污染过程中大气的强氧化性。目前，己清楚地认识到大气氧化性的重要作用，但对大气氧化性科学内涵和定量表征的研究还十分薄弱，需选择典型区域开展更加深入全面的研究。2 .大气氧化性驱动的0,和二次细颗粒物污染光化学烟雾形成机制的基本原理已成为科学共识。N0,在太阳紫外光照射下光解生成O,在OH-HO2自由基循环和NONO循环的相互作用下，Ch不

8、断被累积，并将So八NO2和VoCS氧化，生成硫酸、硝酸和翔基化合物，随后生成二次细颗粒物。在此双循环相互作用中，HoX自由基循环是大气氧化性的动力和推进器、NO,是催化剂、VoCS是导致大气氧化能力增强的“燃料，促使。和二次细颗粒物同时生成。由此可见，（X和二次细颗粒物同根同源，也说明了二次污染特别是0,与N（I和VOCS的非线性。近些年，在一些典型区域的研究中，发现卤素自由基化学和RO2氢转移化学都能一定程度提升O3的生成速率，并可以完善模型对O,浓度的模拟。通过梳理现有的二次细颗粒物生成的微观化学机制，发现气相光化学过程导致了夏秋季节严重的光化学烟雾污染；在冬季重霾污染期间，尽管影响二次

9、细颗粒物污染成因的化学机制尚未完全明晰，涉及到复杂气相反应和多相反应过程,但无论是哪种氧化机制，影响二次细颗粒物生成的主要氧化剂包括OH、NO、H2O2、CX以及NO?等基本都来自气相氧化过程。综合考虑O,和二次细颗粒物生成机制，如图1所示，源自于气相化学过程的氧化剂推动了二次细颗粒物和0,的生成。由此可见，PM”和0,看似是两个独立的污染问题，实则是大气氧化性驱动的光化学污染的两种表现形式，具有同根同源性。以自由基为核心的大气氧化性源自NoX和VOCS等多污染物在大气中的复杂气相光化学反应和多相反应过程,是二次细颗粒物和（X形成的核心驱动力。低氧化态污染物LNOVOCsSO2NH3气态氧化剂

10、Ov HQ,、OH、HO.、NO,、N（ N,O5H。、Ov NO2Fe(III)ZMn(II)NO?、NQ二次细粒子SOA SO42 No3一、 NH推动二次细粒子生成的主要氧化剂来自气相化学过程SO42- NOf SOA二次细粒子图1大气氧化性，驱动二次污染生成注：SOA和SNA分别为二次有机气溶胶和二次无机组分（硫酸盐、硝酸盐和钺盐）。3 .基于大气氧化性的多污染物协同控制开展基于大气氧化性的多污染物防治策略主要是通过NO,和VOCs等关键前体物非线性协同减排来实现，这是开展O,和PMz.,协同控制、实现空气质量持续改善的关键。开展基于大气氧化性调控的0,和PM2、污染防治策略，其本质是

11、要基于二次污染成因的科学认知通过多种污染物的协同减排有效降低驱动二次污染产生的大气氧化速率。因此，持续开展多种一次污染物的协同减排进而降低大气氧化速率是十分必要和关键的。对大气氧化性的调节，一方面，需要持续降低多类型一次污染物的排放；另一方面，需要制定VoCS和NO,协同减排的科学策略。由于二次污染物与NO.和VOCs具有非线性关系，短期内单一降低NO,浓度和排放可能无法达到有效减缓二次污染的效果,甚至可能导致0,污染不降反升;单独减排VOCs,可以实现O3污染逐步降低，并有助于二次有机气溶胶的控制，但VoCS排放源复杂，难以快速和有效减排。因此，制定VOCs、NOX非线性协同减排科学策略，并

12、与一次污染物（烟尘、扬尘、NH,等）的无悔减排相结合，形成基于大气氧化性的多污染物协同控制策略，可以使一次污染物和大气氧化剂协同下降，从而使得二次污染产生速率和污染潜势的削减事半功倍，实现PM”和0,同步下降的空气质量改善目标。（）PMzs和0,污染协同控制策略与区域实践目前，我国PM”中一次源仍占一定比例，二次细颗粒物生成机制比较复杂且与前体物的非线性关系尚不十分清楚，当前控制策略主要是对一次污染的多污染物深度减排，并注重N0,和VOCs协同减排，以有效遏制二次细颗粒物的生成。与前体物的非线性关系与污染过程有关，其不同尺度（全国、区域、城市）的分布特征也有差异，全国0,污染总体与N。密切相关

13、，东部区域。可能受NOX和VOCS协同影响，城市03污染主要处于VOCS控制区。因此，针对。污染的多污染物协同防治总体策略是全国实施03目标约束的多污染物总量控制、重点减排NO；区域和城市近期要强化VOCS减排兼顾NO,中长期要推进Nex深度减排；在区域联防联控层面，推动区域一体化和城市差异化控制方案的无缝衔接，在城市层面，践行区域视野城市行动的科学减排和精准治理。从发达国家和地区大气污染防治历程看，欧美等国家和地区实施多污染物达标为导向的污染控制策略，执行实现环境空气质量标准的多目标评价考核体系,实现了大气污染物排放和环境浓度整体上实现同步下降。通过梳理我国几大重点区域，包括京津冀及其周边、

14、长三角、珠三角和成渝地区等近些年开展的污染防治策略和成效，可以发现，这些重点区域已经开展了以多污染物协同减排为主线的大气污染防治总体策略，也充分考虑臭氧污染生成机制的地域和季节性差异、区域外传输和区域内各城市的相互影响，取得了PMZS和0,污染的持续改善。实践证明多污染物、多目标协同控制策略是我国重点区域PMZS和03协同防控的有效方法。三、气候变化与区域复合污染双向影响与调控策略(一)气候变化与大气污染趋势的关系1 .全球变暖对大气污染长期变化的影响在全球变暖背景下，东亚冬季风减弱、东亚大槽变浅以及近地表大气增暖较快导致中低层大气更加稳定，导致污染扩散条件恶化。将以全球变暖为特点的气候变化的

15、年代际和年际变化与局地PM”污染气象状况建立定量联系，发现全球变暖会导致不利气象条件更容易出现。气候年代际变暖对我国重点地区PM”污染长期变化趋势有影响，但没有起到主导作用。以北京为例，从年代际变化趋势上看，19602017年受气候变暖影响的不利气象条件(PLAM)转差30%,而同期PMZS增加约3.6倍，表明污染排放依然是主因。但从年际尺度看，与不利气象条件密切相关的上下层温差、北风风速等存在较大的年际震荡，导致PLAM指数存在较大的年际波动，说明不同年份单是气象条件变化就会引起大气污染显著变化。2 .气象因素对大气污染变化的影响中国不同地区大气污染变化的主导气象因子有所差别。例如，在中国东

16、北、华北平原和四川盆地等重度污染区域，风速和湿度对PM”浓度的变化有很大影响。在长三角和珠三角，除了风速和湿度外，降水是另一个主导的气象因素。不同时段气象因子对大气污染变化的贡献也有所差别。基于PLAM指数的变化分析发现，20132017年，在京津冀和长三角PM?,浓度的下降中约有13%和20%是由气象因素造成。气象条件变化对近年臭氧污染增加影响显著。多元线性回归方程的分析表明,从20132020年北京地区。3浓度增加了9.6%,其中气象变化使臭氧增加了18%,减排措施使其减少了8.4%。上海、西安、武汉、成都、广州、长春等地结果的分析均表明，气象变化主导了。3浓度的长期变化，而污染物排放变化的影响相对较弱。（二）气象条件与大气污染相互作用机制气象条件与大气污染之间存在“双向反馈效应